Как церковно-политический деятель Н. Ш. считал, что в условиях отсутствия централизованной государственности Армянская Церковь является единственной институцией, к-рая должна объединять народ и обеспечивать его существование. Вопреки стремлению К-польского Патриархата к объединению вост. христиан под эгидой Византии Н. Ш. считал, что это единение следует осуществлять не в виде чьей-либо гегемонии, но сохраняя приемлемые черты традиции каждой из Церквей, разрешая противоречия путем взаимных уступок и согласия. В 1165-1173 гг. Н. Ш. создал богословские сочинения: «Изложение веры Армянской Церкви», «Определения веры Армянской Церкви» и «О заветах Церкви» (изд. совместно с «Соборным посланием», 1865). В них представлена догматическая традиция ААЦ и определена ее позиция по вопросу об унии как с визант. К-польской, так и с Римско-католической Церковью. Как апологет христианства Н. Ш. считал, что первопричиной всего является Создатель, но признавал, что человек наделен свободным волеизъявлением в своей деятельности и этим в значительной степени способен влиять на свою земную и общественную жизнь. В связи с этим Н. Ш. придавал особое значение идее нравственного совершенствования человека.
Обширное лит. наследие Н. Ш. сохранилось почти полностью. Оно охватывает едва ли не все известные в его время лит. и научные жанры - от поэмы до притчи и загадки. В своей поэзии Н. Ш. наряду с духовной тематикой развивал светское направление, арм. метрику и жанр поэмы. Среди прозаических сочинений Н. Ш. выделяются «Речь, прочитанная по случаю рукоположения и помазания в католикосы» 17 апр. 1166 г. (изд. в 1789), «Соборное послание» (1166, изд. в 1788) - 1-е обращение Н. Ш. к пастве в качестве католикоса, считающееся вершиной прозаического творчества Н. Ш. Сохранились также его толкование Соборных посланий, толкования на оду Давида Анахта «Возведите», на гомилию свт. Григория Нисского «Всякое зло»; переводы «Оды Иоанна Златоуста Просветителю армян Григорию», Житий Бар Саумы (Парсамия), святых Сергия (Саргиса), Тараха (Тарагроса), Прова (Пропоса) и др. По распоряжению своего брата Н. Ш. написал толкование на Евангелие от Матфея (доведено до Мф 5. 17); причины, по которым толкование не было завершено, неизвестны. В дальнейшем работу над этим толкованием продолжил Ованнес Ерзнкаци. В числе прозаических сочинений Н. Ш. важное место занимают его послания и письма, в к-рых затрагиваются вопросы вероисповедания и межцерковных отношений. Примечательны послания «Мануилу, царю ромеев», «Михаилу, патриарху ромеев», послания вост. монахам о вопросах веры, письма, в т. ч. повествующие о секте «сынов солнца» («Граду Самосате об обращении сынов солнца»), и др.
Среди поэтических сочинений Н. Ш. значительное место занимают «Эпическая поэма» (1121), к-рая написана гомеровским гекзаметром, состоит из 1600 строф и представляет собой поэтическое переложение «Истории Армении» Мовсеса Хоренаци; поэма «Слово веры» (1151) из 1500 строф, посвященная опровержению халкидонского православия и защите вероучения Армянской Церкви. Вершиной поэтического наследия Н. Ш. является поэма «Иисус Сын» (1152) из 4 тыс. строф в 3 книгах, к-рая после «Книги скорбных песнопений» Григора Нарекаци считается «вторым Нареком». В поэме изложена историческая канва повествования Свящ. Писания обоих Заветов в сочетании с эпизодами истории древней Вселенской Церкви. Шедевр поэтического творчества Н. Ш.- поэма «Элегия на взятие Эдессы» (1145-1146) из 2096 строф в 4 частях, насыщенная глубоко патриотическим содержанием. По просьбе видного ученого и врача Мхитара Гераци Н. Ш. написал космологическую поэму «О небе и светилах» (1162). Поэмы Н. Ш. стали прототипами развития жанра эпической и лиро-эпической поэмы и тем самым представляют собой качественно новое явление в традиции арм. средневек. поэзии. Сохранились также стихотворения Н. Ш. дидактического характера (не имеющие аналогов в арм. средневек. лит-ре), ок. 300 рифмованных загадок, к-рые использовались в учебном процессе и были созданы с целью способствовать нравственному образованию и закреплению знаний учащихся в свободной и занимательной форме. Особое место среди поэтических сочинений Н. Ш. занимает молитва «Исповедуюсь с верою». Она состоит из 24 строф (по количеству 24 часов суток) и содержит все виды молитв. Написанная ритмизованной прозой, выражающая богатую палитру чувств и религ. переживаний, эта молитва является одной из жемчужин мировой духовной лит-ры (переведена на 36 языков).
Гимнографическое наследие Н. Ш. (шараканы, таги, гандзы, мегеди, святословия литургии, а также песнопения службы часов) является одной из вершин арм. духовного творчества; его значение выходит за рамки национального монодического искусства. Не случайно еще при жизни Н. Ш. был наречен Сладкопевцем (Ергецох). Благодаря его таланту и энергичным усилиям богослужение в Армении достигло нового уровня. При непосредственном участии и по распоряжению Н. Ш. была осуществлена самая широкомасштабная реформа всех богослужебных книг Армянской Церкви, в результате к-рой было упорядочено и унифицировано исказившееся и оскудевшее к этому времени церковное пение. Своими многочисленными и разнообразными произведениями Н. Ш. обогатил богослужение, очистил его от устаревших для XII в. форм и заменил ряд архаичных пеcнопений, а также растянутые речитации псалмов своими сочинениями. О творческой плодовитости Н. Ш. свидетельствует тот факт, что его перу принадлежит треть песнопений арм. Гимнария-Шаракноца, насчитывающего 1812 единиц. Это гимны (целостные или частичные каноны), посвященные двунадесятым праздникам, на 2-6-е воскресенья Великого поста, дням Великой пасхальной седмицы, общехрист. святым, отцам Церкви, выдающимся национальным деятелям и героям-мученикам и др. В этих шараканах мастерски применены почти все стихотворные размеры и мелодические формы озвучивания поэтических текстов, известные в арм. духовном песнетворчестве. Перу Н. Ш. принадлежит также ряд внеобрядовых произведений, к-рые в дальнейшем были включены в арм. Часослов. Именно при Н. Ш. появляется новый тип арм. певч. книги - «Манрусум», сопоставимый с греч. сборником «Пападики», в к-ром обобщались знания по теории духовного песнетворчества и содержались наиболее сложные мелизматические песнопения. О владении т. н. искусством манрусума, т. е. учением об искусном пении (сравнимым с калофоническим пением), Н. Ш. упоминал в своем «Соборном послании» как об обязательном условии для принимающих рукоположение во священники. Как теоретик музыки Н. Ш. занимался вопросами упорядочения арм. «Октоиха», обогатил невменную систему хазов 23 новыми знаками, характерными для сборников «Манрусум». Мн. произведения Н. Ш. еще в средневековье стали эталонными, послужили мелодическими моделями для позднейших авторов. Подобной популярности способствовало и то, что в своем творчестве Н. Ш. смело использовал разнообразные приемы, заимствованные из народной и народно-профессиональной музыки, насытив тем самым духовное песнетворчество близкими и доступными народу интонациями и формами. Традиции музыкального творчества Н. Ш. оказали большое влияние на последующие поколения гимнографов. Н. Ш. посвящен панегирик его ученика и последователя еп. Нерсеса Ламбронаци, повествующий в стихах о жизни и деяниях святителя.